Segundo a tradição, o local onde hoje se situa o município foi via comum de acesso dos bandeirantes que vinham para Minas à procura de ouro e pedras preciosas. Essa mesma rota continuou sendo a preferida pelos viajantes em demanda das cidades, vilas e arraiais já formados às margens dos rios Sapucaí e Verde. Dos que passavam, alguns permaneciam na região e nela se fixavam, tratando da lavoura e da criação de gado.

Em 1813, o capitão Francisco Soares Figueiredo, vindo de Campanha, iniciou um movimento do qual resultou a construção de uma capela, consagrada a Nossa Senhora do Carmo. Posteriormente, constatou-se que sua localização não era adequada. Com a construção de uma nova capela a três quilômetros da antiga, em local plano e mais espaçoso, formou-se o novo arraial, que é hoje sede do município.

A povoação de Nossa Senhora do Carmo de Cambuí foi elevada a distrito em 1850 e tornou-se vila em 1889, quando passou a ser apenas Cambuí. Entre suas principais atrações naturais encontram-se a pedra da Onça, ponto culminante da serra da Mata, com quase dois mil metros acima do nível do mar e uma bela vista da região, a cachoeira dos Fonsecas e a cachoeira da Usina, com várias quedas formando piscinas naturais numa região coberta por matas com orquídeas e bromélias, parte do complexo da mata Atlântica.